Nace en Bélgica el 9 de febrero de 1880.
Viaja a Bali en Singaraja en barco en 1932. Luego se quedó en Denpasar y quedó fascinado por lo que quedaba de la cultura balinesa, incluida la forma de vida tradicional del pueblo balinés, los rituales del templo y las danzas locales. También quedó impresionado por la luz, el color y la belleza de los alrededores de la isla todavía bastante virgen.
Varias obras de Bali de Le Mayeur con Ni Pollok como modelo se exhibieron en Singapur por primera vez en 1933, lo que resultó ser una exposición muy exitosa y lo hizo más conocido. Al regresar de Singapur, Le Mayeur compró un terreno en la playa de Sanur y construyó una casa.
Después de tres años trabajando juntos, en 1935, Le Mayeur y Pollok se casaron. Le Mayeur siguió pintando con su esposa como modelo durante su vida matrimonial. Durante la ocupación japonesa de Indonesia en la Segunda Guerra Mundial, Le Mayeur fue puesto bajo arresto domiciliario por las autoridades japonesas. Sin embargo, continuó pintando, a menudo pintando sobre tela de saco de arroz y otras superficies que pudo encontrar. Después de la guerra, la reputación de Le Mayeur creció a un ritmo constante.
En 1958 Le Mayeur sufría de un cáncer de oído severo y, acompañado por Ni Pollok, regresó a Bélgica para recibir un tratamiento médico. La casa de Le Mayeur y Ni Pollok se mantiene en su estado original y sigue siendo un museo donde se exhiben alrededor de 80 de las obras de Le Mayeur, así como su colección de arte tradicional balinés y artefactos locales.
Después de dos meses en Bélgica, el 31 de mayo de 1958 murió el pintor de 78 años y fue enterrado en Ixelles, Bruselas.